Regionální muzeum má dvě knihovny - sbírkovou a odbornou. Sbírková knihovna obsahuje více než 17 000 svazků a je rozčleněna na regionální knihovnu, knihy z pozůstalostí heraldika a historika Antonína Rybičky Skutečského (1812-1899) a historika a geografa Pavla Papáčka (1863-1930), sbírku kramářských tisků a sbírku starých tisků a rukopisů. Knižní sbírkový fond se utvářel postupně v průběhu existence bývalého Průmyslového  a Vlastivědného muzea pro Východní Čechy v Chrudimi. Charakter uceleného fondu mají pouze knihovny děkana J. L. Zieglera, faráře Devotyho, historiků Antonína Rybičky Skutečského a Pavla Papáčka, jež muzeum získalo darem nebo koupí. Velkou část tzv. kramářských tisků získalo muzeum darem přímo z chrudimských tiskáren.

Regionální knihovna (téměř 8 000 svazků) je specializována na publikace a rukopisy úzce související s Chrudimí a Chrudimskem, jsou zde však zastoupeny i knihy související s územím někdejšího Chrudimského kraje. Většina tohoto fondu pochází z počátku 20. století.  K nejvyhledávanějším studijním pramenům patří regionální noviny a časopisy, některé z nich i z konce 19. století. Knihy z Rybičkovy knihovny pochází převážně z 19. století, Papáčkova knihovna obsahuje knihy z 2. poloviny 19. století a počátku 20. století.

Součástí sbírky starých tisků a rukopisů jsou především knihy z knihoven obrozeneckého děkana J. L. Zieglera (1782-1846) a faráře J. Devotyho (1780-1865). V neposlední řadě sbírka obsahuje také cenné rukopisy. Předmětem mimořádného zájmu historiků umění i muzikologů jsou především dva objemné místní graduály z 16. století, český z roku 1570 a latinský z roku 1530. Původ starých tisků (včetně knihoven J. L. Zieglera a J. Devotyho) je velmi rozmanitý, jsou zde zastoupeny knihy evropských, českých i regionálních tiskáren z období od 15. století až do roku 1800.

Kramářské tisky (2750 ks) pocházejí většinou z místních chrudimských tiskáren, zastoupeny jsou zde ale i kramářské tisky z Litomyšle, Kutné hory, Hradce Králové, Prahy atd. Většina kramářských tisků pochází z 2. poloviny 19. století, ve sbírce jsou zastoupeny i kramářské tisky z konce 18. stol. a z počátku 20. stol.